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CONSIDERAZIONI PROGETTUALI SULLA REFRIGERAZIONE INDUSTRIALE
E CO2

L'R744 (l'anidride carbonica) E' un' alternativa naturale, efficiente, sicura e rispettosa dell'ambiente ai piu' comuni fluidi frigorigeni per impianti di refrigerazione industriale, ma alcuni problemi di progettazione ne hanno impedito l'uso diffuso. Le alte pressioni limitano la scelta di componenti dell'impianto, in particolare per lo sbrinamento con gas caldo. Il processo a cascata permette di superare molti problemi,  ma rimane ancora piuttosto difficile trovare dei componenti adatti ed un sistema economico di sbrinamento per un impianto frigorigeno in cascata. Questo articolo prende in considerazione gli aspetti pratici della progettazione e una gamma di componenti nel caso in cui venga utilizzata l'anidride carbonica in un impianto frigorigeno industriale in  cascata e fluido volatile secondario, con sbrinamento con gas caldo.

Introduzione

Tra le difficolta' dell'adottare la CO₂ come fluido frigorigeno molte hanno a che fare con le pressioni relativamente alte. Cosi' la scelta dei componenti e una dettagliata progettazione dell'impianto si sono rivelati una sfida  nel caso si utilizzi l'anidride carbonica come fluido frigorigeno primario. Rivedendo gli schemi degli attuali refrigeratori e introducendo delle componenti dal settore petrolchimico, si sono potuti realizzare impianti ad anidride carbonica redditizi.

Questo articolo descrive ci che si imparato pianificando, progettando e installando quattro impianti ad anidride carbonica in cascata, due dei quali comprendevano dei circuiti volatili secondari, dalla potenza media di 2.6 MW. Si tiene in considerazione un impianto R717 nella fase alta. La presente e futura disponibilita' di componenti viene trattata in modo da permettere ai progettisti degli impianti la miglior valutazione delle opzioni disponibili.

Pressioni sostenibili dall'impianto, progettazione dei componenti e requisiti materiali

Uno studio dettagliato ha dimostrato che la progettazione economica e i limiti facilmente raggiungibili con le componenti al momento disponibili, ha stabilito una pressione massima sostenibile  (EN378, 2000) di:

-         40 Bar (G), per tutte le parti di un circuito in cascata non esposte a pressione di sbrinamento, se le pressioni di condensazione dell'anidride carbonica  sono inferiori a 4.0 C, per tenere un margine di sicurezza del 20% (IOR Code, 2003⁽¹⁾) e un margine per la fluttuazione di pressione

-         51 Bar (G) per tutte le parti di un impianto in cascata esposto a pressioni di sbrinamento con gas caldo, per tenere un margine di sicurezza del 10% (IOR Code, 2003⁽²⁾)

-         90 Bar (G) per i raccordi di carica ad anidride carbonica

Il limite dei 40 Bar (G) deriva dalla progettazione dei componenti piu' diffusi e permette l'utilizzo di componenti per la refrigerazione industriale sia di tipo standard che modificati; pressioni inferiori a questa non sono necessarie e potrebbero portare ad una crescita dell'incidenza delle interruzioni da alta pressione e ad una perdita di fluido frigorigeno dovuto all'apertura delle valvole di sfiato per mancanza di tensione. E raccomandabile che la porzione dell'impianto che di norma solo esposta alla pressione di evaporazione venga progettata per sostenere la stessa pressione della parte di condensazione, poiche' la sua pressione dovra'  crescere di valore nel caso in cui i compressori ad anidride carbonica non possano operare. Abbiamo una certa esperienza con lo sbrinamento dei refrigeratori di anidride carbonica ad aria con tubi e alette e con i raffreddatori verticali a piastre a temperature di condensazione di 10 C.

I requisiti dei materiali di tubi e contenitori indicheranno la scelta del LT50 (ASTM A333 GR6) acciaio al carbonio, o equivalenti, oppure acciaio inossidabile, puo' essere una scelta economica (Pearson, 1993). Bisogna anche considerare che i normali requisiti  di rifornimento di un distributore ad anidride carbonica all'ingrosso, richiederanno un vaso d'espansione progettato per temperature di 50C anche se la temperatura di funzionamento decisamente superiore a questo valore (BCGA, 1999). Anche se i processi di depressurizzazione o le operazioni in bassa temperatura nel sistema dessero luogo a temperature di 50, sarebbe comunque accettabile, in accordo ai codici europei di progettazione, giacche' a basse temperature coincidono basse pressioni e, quindi, una bassa sollecitazione della membrana. (PD5500:2003).

Le valvole di intercettazione per fluido frigorigeno sono gia' disponibili, in Europa, per una pressione di progetto di 52 Bar(G).

Alcuni test sono stati condotti con  un produttore americano di valvole per l'utilizzo di alcune versioni modificate di valvole solenoidi standard per la refrigerazione e valvole regolatrici di pressione ad anidride carbonica fino a 40 Bar(G) e i risultati sono stati positivi in un normale utilizzo. Tuttavia, tramite questi test, abbiamo rilevato che le valvole solenoidi con diaframma sono state danneggiate nelle ripetute simulazioni a pressioni differenziali di circa 40Bar.

Le valvole a sfera utilizzate nell'industria sono adatte quando si usa l'anidride carbonica come fluido frigorigeno, anche se  non hanno guarnizioni di tenuta che possono essere cambiate sotto pressione. Queste sono solitamente disponibili in 3 parti con una pressione di progetto di PN63 e dimensioni fino a DN80 per i modelli a pieno passaggio. Abbiamo testato idraulicamente un campione a 255 Bar(G), pressione cinque volte maggiore di quelle permesse dall'impianto, senza nessun problema. Le sedi PTFE rinforzate con  vetro danno buoni risultati. Le sedi PTFE riempite con grafite tendono ad aver bisogno di una torsione eccessiva per far funzionare la valvola anche a basse pressioni differenziali; questo potrebbe essere correlato al basso contenuto di umidita'  dell'anidride carbonica usata nell'impianto di refrigerazione. Bisogna accertarsi che tutte le valvole a sfera siano progettate con sfiati per evitare grossi accumuli  di pressione all'interno della cavita' di una valvola chiusa.

I raccordi di carica del fluido frigorigeno dovrebbero essere progettati per pressioni da 90Bar(G) in s, e dovrebbero includere la prima valvola di intercettazione a causa del pericolo di pressurizzazione eccessiva nel caso in cui la valvola dell'impianto sia chiusa durante la carica dal cilindro ad anidride carbonica alla temperatura ambiente. Valvole a sfera fino a DN25 sono facilmente reperibili per questo compito.

Bisogna ritenere di primaria importanza il fatto che i raccordi resi adatti ad alte pressioni cambiando i materiali e le condizioni dei test ma non il progetto di base siano segnalati in modo molto chiaro per evidenziare che sono speciali e evitare confusioni in futuro. Questo dovrebbe avvenire prima che le valvole siano consegnate alle industrie manifatturiere, per esempio avendo marcato il corpo della valvola con un colore non standard.

Condensatori in cascata e considerazioni progettuali dell'impianto.

Una considerazione sulla dimensione realistica di uno scambiatore di calore puo' verosimilmente iniziare con degli scambiatori dimensionati per una differenza di  2.5 C anche se fino a  6 C si puo' considerare vantaggiosa se il periodo di ritorno dell'investimento breve o se il carico medio di esercizio molto inferiore a quello di progettazione.

Il progettista deve sempre valutare il rischio potenziale di un fluido frigorigeno ad alta pressione nella fase di bassa temperatura che entri nella fase di alta temperatura attraverso una perdita nel condensatore in cascata. Va prestata massima attenzione all'accumulo di pressione in un impianto ad ammoniaca dovuto alle perdite di anidride carbonica, giacche' i due fluidi si mischierebbero a formare carbonato di ammonio che un solido con la potenzialita' di creare grossi danni, come quello di bloccare le valvole di scarico. L'autore lo ha dimostrato in un esperimento controllato in un contenitore a pressione. Chiaramente la scelta di questo scambiatore di calore deve tenere in considerazione la probabilita' di perdite come un fattore non secondario.

Per ridurre il rischio di mescolare fluidi attivi sono stati usati due metodi. Il primo prevede che si possono usare delle valvole motorizzate per chiudere i raccordi dello scambiatore di calore in cascata, nel caso in cui sia segnalata una perdita. Questo metodo puo' essere attivato da un rivelatore di carbonato di ammonio cos come da uno strumento ottico che segnali la presenza di polvere bianca, o un pressostato che rilevi la pressione di evaporazione nell'impianto ad ammoniaca. La prima opzione preferibile perche' la pressione nel  circuito ad ammoniaca inizialmente si abbassera' mentre la produzione di carbonato di ammonio consuma sia l'ammoniaca che il diossido di carbonio. E raccomandato, comunque, l'utilizzo di entrambi i sistemi di rilevamento contemporaneamente. La cosa piu' appropriata sarebbe dotare di valvole sui raccordi ad anidride carbonica, o su quelli ad ammoniaca o entrambi, ma una valutazione dettagliata dei danni e dei costi porta l'autore a suggerire delle valvole automatiche solo sui raccordi ad anidride carbonica per gli impianti con un circuito comune ad anidride carbonica e con doppi circuiti ad ammoniaca.

Il secondo metodo prevede che, aumentate le pressioni di progetto standard per le componenti della refrigerazione combinate con una pressione di progetto ad anidride carbonica approssimativamente al di sotto dei -15 C, sia permessa una costruzione economica dell'intero impianto fino ad una pressione singola massima che possa assicurare che la pressione d'esercizio dell'impianto ad anidride carbonica non causi un'eccessiva pressurizzazione dell'impianto ad ammoniaca dovuta a perdite nello scambiatore di calore in cascata e bloccaggio delle valvole di scarico.

E probabile che l`opzione di un economico scambiatore di calore in cascata includa la scelta tra fascio  tubiero, scambiatori di calore a piastre saldate e a pannelli. Sebbene i progetti con fascio  tubiero siano largamente disponibili e possano essere costruiti con  un progetto di doppio tubo per limitare la possibilita` di una contaminazione incrociata tra fluidi frigorigeni, i progetti attuali sono piuttosto grandi e pesanti con grandi quantita' di ammoniaca. I test sperimentali e la pratica dimostrano anche che i coefficienti di scambio termico sono relativamente bassi in caso a bassi carichi cosi`che la resa dell`impianto ai bassi carichi puo' non corrispondere alle aspettative.  E` appurato che cioe'  e` dovuto all'anidride carbonica condensata che scorre lentamente nei tubi quindi bisognerebbe prendere in considerazione la progettazione di tubi inclinati. Gli scambiatori di calore a piastre saldate e a pannelli superano notevolmente gli svantaggi dei progetti a fascio  tubiero quando  la scelta tra questi dettata dalla probabilita` di presenza perdite e da ragioni legate al commercio  locale.

La preoccupazione legata al potenziale malfunzionamento dello scambiatore di calore in cascata ha portato a inserire due circuiti ad ammoniaca separati nei due impianti finora costruiti. E probabile che questo tipo di progetto diventera' piu' diffuso come dotazione standard per le unita' di condensazione ad anidride carbonica, possa essere immesso sul mercato come una sorta di dotazione standard per i raffreddatori d'acqua. Ci garantirebbe i seguenti vantaggi con un costo aggiuntivo minimo e con una scarsa riduzione di rendimento:

-         In presenza di perdite di anidride carbonica nell'ammoniaca (dovuta a perdite in uno scambiatore di calore in cascata) non ci sarebbe diminuzione di capacita'  di refrigerazione

-         Nel caso di malfunzionamento di un sistema ad ammoniaca  non ci sarebbe bisogno di un impianto che trattenesse la pressione del diossido di carbonio

SISTEMA DI SBRINAMENTO

Un impianto di refrigerazione in cascata sara'  tipicamente progettato per pressioni di condensazione dell'anidride carbonica comprese tra  -20  C  e -5  C quindi lo sbrinamento con gas caldo che utilizzi il gas di scarico del compressore non possibile. Al momento pare che sia difficile innalzare la pressione di condensazione dell'anidride carbonica fino alla pressione adatta allo sbrinamento con gas caldo a causa delle limitazioni nei componenti e, anche superando tale limitazione, non certo che si possa ottenere il miglior rendimento dell'impianto. Ci sono due opzioni attualmente in uso per generare pressioni del gas adatte allo sbrinamento. La prima riguarda un compressore che sia usato per generare la pressione del gas (Nielsen, 2003), ma, sebbene questa sia un'opzione piuttosto diretta, nessun compressore frigorifero attualmente sul mercato capace di generare tali pressioni. Anche se diventassero reperibili, opererebbero al limite delle proprie capacita'  e richiederebbero una grande manutenzione. I compressori a vite con corpo in acciaio fuso, tipici dell'industria petrolchimica, sono adatti per questa applicazione, ma i costi  e i tempi di consegna sono decisamente superiori  ai normali limiti  per gli impianti di refrigerazione industriale.

Abbiamo costruito tre impianti che hanno dato buoni risultati usando delle pompe ad alta pressione per  elevare la pressione dell'anidride carbonica da quella all'uscita del condensatore alla pressione necessaria per lo sbrinamento e poi per l'evaporazione e per il surriscaldamento del biossido di carbonio usando del calore restituito o dal circuito di raffreddamento ad olio glicolato o dalla condensazione dell'ammoniaca. Questa soluzione stata utilizzata per sbrinare i raffreddatori d'aria e congelatori a piastre. Di seguito alcuni dei vantaggi di questa soluzione:

- Le pressioni di sbrinamento sono limitate solamente dalle pressioni massime di progetto delle valvole, degli scambiatori di calore e dei tubi.

- Il sistema facile da controllare.

- Vi e' una buona reperibilita' di pompe adatte a essere utilizzate con anidride carbonica.

- La manutenzione delle pompe facile e le loro prestazioni sono eccellenti.

- Le pompe possono operare bene entro i loro limiti di progetto.

- Il funzionamento attorno alla pressione di fermata stabile con una buona affidabilita'.

Se riesce a garantire un calore scambiato sufficiente, l'uso del glicole una buona proposta visto che riduce in modo significativo la possibilita'  di perdita e contatto tra anidride carbonica e ammoniaca, che molto piu' probabile in un generatore a vapore di sbrinamento che in un normale scambiatore di calore in cascata, a causa delle ulteriori sollecitazioni dovute al ciclo termico e di pressione.

Le pompe utilizzate sono ad una singola fase positiva a pistoni. Dobbiamo notare che queste pompe necessitano di un liquido sottoraffreddato all'aspirazione per evitare che il liquido diventi vapore a causa del calo di pressione all'ingresso della valvola di aspirazione, ci stato ottenuto con successo alimentandole con le pompe centrifughe o montando le pompe a circa 6 m al di sotto del serbatoio di accumulo o alimentandole con un sottoraffreddatore. Queste pompe non sono state testate alla temperatura di entrata del fluido al di sotto dei -30 C dove la formazione di brina sulle aste dei pistoni potrebbe danneggiare le guarnizioni di tenuta dell'albero.

La pressione viene controllata spillando il liquido pompato dalla mandata della pompa all'aspirazione attraverso una valvola di controllo della pressione con dispositivo meccanico (valvola A), che tende ad alimentare brevemente l'evaporatore di sbrinamento di refrigerante e velocemente ridurre la quantita' di gas generata.

Se dovesse la quantita' di gas usato superare il calore disponibile, il livello nel serbatoio di separazione aumentera', in questo caso regoliamo il liquido che alimenta l'evaporatore. Il surriscaldamento considerato in modo da prevenire la condensazione e il rischio di colpi di liquido nella linea del gas caldo.

I raffreddatori d'aria progettati per lo sbrinamento non hanno bisogno di particolari considerazioni, abbiamo avuto una buona esperienza con  raffreddatori acciaio inossidabile e alette in alluminio con tubi con diametri da 16 mm e circuito in salita e collettore a gas caldo riscaldato con gas alimentato a 20 C e 10 C pressione satura e con la temperatura ambiente a -26 C.

Il collettore dovrebbe permettere un calo nella pressione ed includere tubi vicino ai bordi in modo che si porti abbastanza calore a quei punti in quanto la temperatura del gas relativamente bassa se raffrontata alla maggior parte dei sistemi a gas caldo.

Questi impianti hanno una valvola di sfiato della pressione di sbrinamento che una valvola di scarico modificata. La sede scelta per permettere un buon controllo della pressione e l'impianto munito di un sistema sigillante a soffietto.

COMPRESSORE

La scelta dei compressori per anidride carbonica limitata. La nostra esperienza migliore stata con il compressore a doppia vite con iniezione di olio che si rivelato affidabile in relazione alla capacita'  ed efficienza previsti.

Con un compressore qualsiasi probabile che i limiti della pressione massima siano molto prossimi alle pressioni di progetto ci significa che sara'  necessaria una regolamentazione della pressione di aspirazione in molti impianti.

Lo strozzamento manuale della valvola per il controllo della pressione di aspirazione inadeguato con gli impianti ad anidride carbonica.

DIMENSIONAMENTO DEI RECIPIENTI

Il dimensionamento basato sui principi di separazione dell'Ashrae (Manuale di refrigerazione, 1998) ha dato buoni risultati e si sa che percentuali relativamente basse del flusso in volume del gas implicano recipienti piu' piccoli. Tuttavia, la densita' del gas elevata, cos le velocita' di separazione sono basse e i volumi del liquido saranno pari o maggiori di quelle di un impianto ad ammoniaca equivalente a causa dei maggiori volumi della linea del liquido e delle elevate frazioni di liquido negli evaporatori. Inoltre la massa di refrigerante nella fase gassosa non puo' essere considerata trascurabile come in alcuni impianti nei quali potrebbe superare del 20% la carica complessiva dell'impianto.

DIMENSIONAMENTO DEL CIRCUITO DEL RAFFREDDATORE DARIA

Le prove di prestazione ci hanno mostrato che il dimensionamento delle perdite di carico del circuito ad alta pressione, aumentando i valori ritenuti ottimali previsti, permette un buon raffreddamento dell'aria. La elevata densita' del vapore significa che la frazione liquido / gas, in volume, nella miscela che proviene dalla batteria relativamente elevata se raffrontata con gli altri fluidi, per cui la sovra alimentazione non deve essere molto alta per bagnare in modo adeguato la superficie interna del tubo. Infatti, anche percentuali di sovra alimentazione piu' basse possono essere possibili anche se la ridotta velocita' di entrata e una distribuzione imperfetta tra i circuiti sono contrari a questa pratica.

Abbiamo iniziato con una percentuale di alimentazione moderata ma abbiamo visto un buon rendimento dell'evaporatore con percentuali molto minori e ci suggeriscono che:

POMPE AD ANIDRIDE CARBONICA

La scelta della pompa R744 necessita di un'attenta valutazione in quanto il sotto-raffreddamento apparente dovuto alla gravita' al di sopra delle pompe un quinto di quello dell'ammoniaca alla stessa temperatura, aumentando, cos, la possibilita'  di flashing e dunque la cavitazione nella pompa. Inoltre, la tensione superficiale del biossido di carbonio puo' essere tanto bassa quanto il 20% rispetto a quelle dell'ammoniaca a seconda della temperatura cos le bolle di vapore si formano  diversamente e la viscosita' relativamente bassa significa che l'effetto lubrificante non molto buono. Si dovrebbe cercare un fornitore di pompe che includa queste caratteristiche ed ha esperienza con l'anidride carbonica. Si consiglia chi progetta un impianto di adottare un approccio  conservativo quando prende in considerazione la prevalenza necessaria all'aspirazione della pompa e il dimensionamento della linea di aspirazione della pompa.

Attenzione al calo di pressione nell'evaporatore e nella linea di aspirazione in quanto potrebbe aggiungere 10 m alla prevalenza della pompa richiesta.  L'incremento relativamente grande nella pressione di saturazione per C preclude l'utilizzo del controllo della contropressione degli evaporatori individuali sugli impianti a biossido di carbonio.

TUBATURE

La riduzione delle dimensioni delle tubature del vapore e delle valvole puo' essere considerevole quando si utilizza il biossido di carbonio (Pearson 1993). E possibile ottenere ulteriori risparmi se i progettisti riconoscono gli ulteriori benefici offerti dall'isolamento, dal peso delle tubature, dai tempi di installazione e esigenze legate allo spazio. Le tubature di ritorno con il biossido di carbonio necessitano di considerazioni particolari in quanto il calo di pressione permesso (in C) per gli impianti a biossido di carbonio sara'  minore di quello degli altri refrigeranti a causa delle limitazioni della prevalenza della pompa. E inoltre necessario valutare il problema relativo ai costi. La valutazione di un buon dimensionamento delle tubature (Stoecker, 1998) dimostra che le perdite di carico permesse (in C)  per gli impianti a biossido di carbonio saranno minori di quelle degli altri refrigeranti comuni perche' il costo per la riduzione delle perdite di carico relativamente esiguo.

Le velocita' tipiche nel tubo di ritorno sono minori di quelle degli altri refrigeranti per le ragioni appena citate ma anche perche' la frazione del liquido piu' elevata (in volume), basata sulle percentuali di sovra alimentazione appena proposte. Il sito Process Associates (www.processassociates.com) raccomandato come un buon strumento per il dimensionamento delle tubazioni di ritorno.

Dobbiamo notare che le regole tipiche per le velocita' del montante non possono essere applicate a  causa dell'elevata densita' del gas (le velocita' dovrebbero essere inferiori anche  se le frazioni del liquido sono piu' elevate) ma che i montanti di ritorno a carichi bassi non presentano gli stessi problemi perche' la perdita di pressione  (in C) a causa della colonna del liquido solo il 17% di quella dellR717 e il rapporto della densita' tra il vapore e il liquido basso.

Le perdite di carico (in C) sui tubi flessibili nel ritorno del raffreddatore a piastre rappresentano un altro beneficio  offerto dal biossido di carbonio.

TIPO DELL'OLIO

Sia il poliolestere che la polialfaolefina sono adatti agli impianti con biossido di carbonio. Il POE ha il vantaggio della miscibilita' con il refrigerante (Watson, 1998) rendendo piu' facile il ritorno dell'olio anche se l'autore ha sperimentato un problema non ancora spiegato con un compressore a vite con questo olio e il biossido di carbonio. Non appena si avra' l'esperienza necessaria l'uso di questo olio diventera' comune. Il PAO ha lo svantaggio di non essere miscibile con il refrigerante ma offre il vantaggio di essere conosciuto bene nei compressori presenti in impianti con biossido di carbonio (ONeill, 1993).

Gli impianti che abbiamo costruito recentemente hanno utilizzato tutti l'olio PAO in quanto considerato come la migliore soluzione a lungo termine, buono dal punto di vista dell'affidabilita' per il funzionamento del compressore.

E possibile anche utilizzare lo stesso olio nei compressori ad ammoniaca e a biossido di carbonio negli impianti a cascata. Tuttavia, non solo non miscibile con il refrigerante ma ha lo svantaggio di essere meno denso del liquido refrigerante alle temperature inferiori ai 10 C, tendendo cos ad accumularsi sulla superficie  liquida di qualsiasi recipiente a bassa temperatura. Dunque si installato un separatore dell'olio altamente efficiente con un secondo gruppo di dispositivi di combinazione con una rimozione delle particelle fino a 0,01 micron per ridurre al minimo il loro trasporto. Meno di 2 ppm di trasporto delle particelle attraverso l'olio (in massa) facile da ottenere con questo sistema. Il separatore del liquido di olio proposto (Figura 2) permette la raccolta dell'olio nel refrigerante per troppo presto per valutare la validita' di questo dispositivo. Inizialmente, stato installato nella linea del liquido proveniente dai condensatori ma dato che ci d una sola possibilita'  di catturare l'olio, e siccome stata riscontrata presenza di olio nella linea del liquido a bassa temperatura, sarebbe meglio montarlo in quella posizione. Si prendono in considerazione valvole sul recipiente a bassa temperatura che permettano la scrematura dell'olio .

CONTROLLO

L'affidabilita' del sistema per un impianto a cascata di grandi dimensioni con biossido di carbonio trae beneficio  dalla presenza della limitazione della capacita'  della pressione di scarico dei compressori a biossido di carbonio. Limiti relativamente stretti sono imposti al funzionamento del compressore e si dovrebbe utilizzare un sistema moderno di controllo per mantenere l'evaporatore nei limiti prefissati. Un controllo dei compressori basato sulla pressione di condensazione del biossido di carbonio si rivelato molto efficiente.

VALVOLE DI SCARICO

Il biossido di carbonio puo' solidificarsi in una valvola di scarico anche se c solo vapore all'entrata  (sopra a 18 Bar(G) pressione della valvola), cos l'installazione della valvola di scarico dovrebbe avvenire all'estremita' della linea dell'alta pressione dal recipiente.

Il massimo calo di pressione prima della valvola dovrebbe essere limitato seguendo le regolazioni vigenti (EN13136, 2001).